Après une brève reprise de ses études, il est sollicité par André Téchiné pour jouer aux côtés d'Emmanuelle Béart dans "Les Égarés". Sa performance lui vaut une nomination aux César en 2004 dans la catégorie meilleur espoir masculin. César qu'il emporte finalement en 2005 pour le film "Un long dimanche de fiançailles" de Jean-Pierre Jeunet dans lequel il incarne le fiancé d'Audrey Tautou. Gaspard Ulliel devient un comédien de premier plan. La même année, il est à l'affiche de "Jacquou le croquant" où il interprète le personnage éponyme.
© REX FEATURES/SIPA