Depuis 2005, François-Xavier Demaison s'est aussi tourné vers le cinéma. Tout d'abord, le septième art ne lui offre que des rôles plutôt secondaires mais, avec le temps, il accède à des rôles principaux. 2008 est l'année de la reconnaissance de ses pairs puisqu'avec le biopic Coluche, l'histoire d'un mec, il joue le rôle principal et va même obtenir une nomination en tant que meilleur acteur lors de la cérémonie des César 2009. Depuis, Demaison n'a jamais arrêté de tourner, dans des rôles plus ou moins grands. Il a par exemple noué une jolie relation de travail avec Franck Dubosc, avec qui il a joué dans Disco et, plus récemment, dans All Inclusive tous deux réalisés par Fabien Onteniente.
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